陈云对投了赞成票。会后，陈云受的委派赴上海恢复党的组织，并赴苏联取得同共产国际的联系；在苏联，陈云假托被俘的国民党军医撰写《随军西行见闻录》，最早客观、公正宣传，宣传红军长征
第五次反“围剿”战争开始后，“左”倾领导人先是实行进攻中的冒险主义，采取堡垒对堡垒的阵地战，妄图御敌于国门之外；接着又实行防御中的保守主义，而不是寻求有利时机，变被动为主动；后来又实行退却中的逃跑主义，惊慌失措，最终导致反“围剿”斗争的失败，中国革命被迫实行战略大转移。
中央红军于1934年10月正式从红色首都江西瑞金出发开始长征，在突破敌人的四道封锁线后，红军由出发时的86000多人锐减到了3万多人，损失极为惨重。面对由“左”倾领导人的错误指挥而造成的越来越被动的局面，广大指战员越来越清醒地认识到：反“围剿”战争之所以失败，长征以来之所以遭到了惨重损失，前途之所以越来越不够明朗，就在于“左”倾领导人排斥了在中央的领导地位，于是怀疑与不满增加了，要求更换领导人的呼声越来越强烈。
在同张闻天、王稼祥等人经过多次商量后，提出根据变化了的军事形势，红军已无法按原计划去同红二、六军团会合了，而应当转向敌人力量薄弱的贵州去，这一主张得到实际主持军事工作的周恩来的赞同。1934年12月12日，中央通道会议决定红军立即转向贵州。18日，中央在黎平召开政治局会议，提出红军应继续向贵州西北前进，在川黔边敌军力量薄弱的地区建立新的根据地。
在从黎平向西北的路上，一直争论个不停。王稼祥提出应通过中央政治局会议来解决争论，张闻天表示赞同，并表示要把博古、李德轰下来。张闻天还认为，指挥打仗有办法，要请出来领导。
1935年1月15至17日，中央在遵义召开了政治局扩大会议。在会上，作了长篇发言，系统全面地批驳了“左”倾领导人对第五次反“围剿”失利所做的辩护，并系统地阐述了适合中国革命战争特点的战略战术和今后军事行动的方向。会议决定：增选为中央政治局常委；常委中再进行适当的分工；取消三人团，仍由最高军事首长朱德、周恩来为军事指挥者，周恩来是党内委托的对于指挥军事上下最后决心的负责者；指定由张闻天起草会议决议，委托常委审查后，下发到支部讨论。会后，张闻天根据的发言起草了会议决议，指出：军事上的单纯防御路线，是不能粉碎敌人第五次反“围剿”战争的主要原因，同时充分肯定了在历次反“围剿”战役中总结的符合中国革命战争规律的积极防御的战略、战术原则。不久，常委中进行了重新分工，张闻天代替博古负总责；以为周恩来在军事指挥上的帮助者。
遵义会议是在中国革命处于最危急的关头，依据民主集中制原则，独立自主地解决了党中央的组织问题，结束了王明“左”倾教条主义在中央长达四年之久的统治，确立了在党中央和红军中的领导地位，从而挽救了党，挽救了红军，也挽救了中国革命。
陈云参加了这次会议，并在关键时刻投了一票。会后，他和张闻天、一起被指定为会议内容的主要传达者。为此，他起草了一份《遵义政治局扩大会议传达提纲》，对“左”倾错误路线进行了有力批评，对的正确路线则作了全面肯定。
为了重新建立起与共产国际的联系，将红军长征和遵义会议的有关情况及时通报给共产国际，并相机恢复党在上海的组织和活动，等人经过慎重考虑，决定派长征以来一直随红五军团行动的中央代表、具有在白区工作丰富经验的陈云去完成这一重要使命。
和陈云相识很晚，彼此也未曾在一起共过事，直到1934年1月中华苏维埃共和国第二次全国代表大会时，陈云在开幕式上当选为主席团成员，闭幕时又当选为中央执行委员会委员，相互间的交往才逐渐增多起来。不过，与的赫赫名声和巨大功绩相比，陈云虽已高居中央政治局委员的位置，但由于他主要负责指导工人运动，在当时全党已将工作重心转到以武装手段推翻国民党反动统治的背景下，加上他本人不事张扬、沉默奉献的个性，在“左”倾领导人实行宗派主义组织路线的情况下，自然难有显山露水的机会。
长征开始后，陈云受命担任红五军团的中央代表，担负着为中央红军实施战略转移的殿后重任，中央代表实际上握有一切重大行动的最后决定权。严谨细致的工作作风，有条不紊的办事风格，指挥若定的组织才能，善于做思想工作的过人魅力，让陈云这位从未在军队中任过职的领导人，获得了充分展示才能的机会，也由此引起了等主要领导人的注意。红五军团在陈云等的坚强领导下，虽然付出了惨重损失，但总算渡过了湘江，完成了组织上交给他的艰巨任务。
陈云接受任务后，并没有马上行动。这时，他又接受了担任渡江司令部政委、组织巧渡金沙江的重要任务。、朱德、周恩来等也来到现场，就地指挥。当时红军只有不到10只木船，要将数万军队抢在敌人赶到之前顺利渡过去，是一个不小的政治任务。
部队开始渡江后，陈云坐镇渡口，对部队谁先谁后作出了统一安排，谁都不准不按命令行事。同时，赶紧找船工，做好安排。那些船工虽然都是穷苦出身，但在国民党统治之下，都染上了吸毒的恶习，一旦毒瘾上来，没有烟土就动弹不得。因此，陈云下令，对船工原来支起的烟锅一律不许动，把从国民党军队那里缴来的大烟土，发给这些船工一部分，再多弄些白酒来，充分满足供应。同时，对这些船工进行教育，晓之以理，动之以情，尽量让他们进行配合。在陈云的严密组织下，做到船工轮番休息，渡江工作昼夜不停，用了9天9夜时间，终于赶在敌人到来之前，将全部红军安全地渡过了金沙江。从此，红军摆脱了几十万敌军的围追堵截，对取得主动，实现战略转移具有决定性的意义。
红军渡江后不久，陈云按照原定计划，在红军到达天全县后，悄悄地离开了长征队伍，由熟悉四川情况的当地地下党员席懋昭陪同，从灵关殿经荥经、雅安到达成都、重庆，随后到达上海。为便于陈云等的行动，红军在灵关殿故意让被俘的天全县教育局长逃走，由他在路上“巧遇”陈云等人，随后在他的带领下顺利地避开了敌人的追击部队。
陈云到上海后，发现上海党组织遭到敌人严重破坏，一时难以接上关系，便去找还是在上海商务印书馆工作时就认识的章乃器先生。通过章乃器，很快见到了章的弟弟、从事党的秘密工作的章秋阳。为安全起见，章秋阳把陈云安排到自己的爱人家里隐居起来。同时，组织上也派了原商务印书馆党员孙诗圃和上海煤炭业店员罗希三，对陈云进行掩护。
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在作了这些安排后，陈云一方面通过潘汉年的表弟潘渭年告诉时在香港的潘汉年立即来沪；另一方面又通过章秋阳找到当时上海临时中央局的浦化人等，了解上海党组织的情况，并着手实施恢复上海党组织的计划。陈云还通过章秋阳找到了瞿秋白的夫人杨之华和何叔衡的女儿何实嗣。她们与共产国际驻上海联络部有联系。但是，不久之后，上海临时中央局、江苏省委又一次遭到严重破坏，浦化人等上海临时中央负责人被捕。共青团中央局也遭到破坏。驻共产国际代表团了解到上海的险恶形势后，指示陈云以及在上海的其他重要领导人立即前往莫斯科。
当时，前往莫斯科有三条线路：一条是取道哈尔滨，坐火车经西伯利亚前往，但这条线路因东北已被日本占领，很不安全；一条是绕道欧洲，乘船前往，虽很安全，但费用太贵；一条是从上海坐船到海参崴，再转火车到莫斯科。陈云经过考虑选择了第三条道路。
1935年9月，在宋庆龄的帮助下，陈云和陈潭秋、杨之华等躲过敌人的追踪，坐上了一条苏联的货船，辗转来到莫斯科。陈云到达莫斯科后，代表中央向共产国际介绍了中国的最新情况，通过陈云的介绍，共产国际领导人更加了解了中国和中国革命的特殊情况，对等的了解也更加全面。这对后来共产国际公开支持在党内的领导地位是有很大关系的。可以说，陈云对确立在中国内的领导地位有着直接的贡献。
对于长征这样一个带有浓厚史诗色彩的重大壮举，一方面强调，一定要严肃批判并认真总结由于“左”倾路线的错误领导，致使中国革命遭受严重损失，被迫实行战略转移的沉重教训，以防止类似错误的再次发生；另一方面，对于广大将士在长征途中满怀不畏艰难的革命乐观主义精神，并最终取得长征的历史性胜利，又始终给予高度评价，并使之成为革命人民不断战胜困难的永恒精神动力。
还是在长征途中，就先后写下了一系列脍炙人口的着名诗词，激励广大将士的革命斗志。代表性的有《忆秦娥·娄山关》、《七律·长征》、《清平乐·六盘山》、《念奴娇·昆仑》等，其中犹以《七律·长征》最为着名。在这些诗词作品中，到处都洋溢着浓烈的革命英雄主义和浪漫主义气息，其中的“红军不怕远征难，万水千山只等闲”、“不到长城非好汉”等更是气势非凡，意境超迈，堪称千古绝唱。
长征到达陕北后，在《论反对日本帝国主义的策略》一文中，又详细论述了长征的重要意义。他说：讲到长征，请问有什么意义呢？我们说，长征是历史记录上的第一次，长征是宣言书，长征是宣传队，长征是播种机。自从盘古开天地，三皇五帝到于今，历史上曾经有过我们这样的长征吗？十二个月光阴中间，天上每日几十架飞机侦察轰炸，地下几十万大军围追堵截，路上遇着了数不尽的艰难险阻，我们却开动了每人的两只脚，长驱二万余里，纵横十一个省。请问历史上曾有过我们这样的长征吗？没有，从来没有的。长征又是宣言书。它向全世界宣告，红军是英雄好汉，帝国主义和他们的走狗蒋介石等辈则是完全无用的。长征宣告了帝国主义和蒋介石围追堵截的破产。长征又是宣传队。它向十一个省内大约两万万人民宣布，只有红军的道路，才是解放他们的道路。不因此一举，那么广大的民众怎会如此迅速地知道世界上还有红军这样一篇大道理呢？长征又是播种机。它散布了许多种子在十一个省内，发芽、长叶、开花、结果，将来是会有收获的。总而言之，长征是以我们胜利、敌人失败的结果而告结束。
确实，长征精神成了一代又一代革命人民不怕困难，不畏艰险，去争取更大胜利的永恒不竭的重要精神动力。
如果说的上述论说所产生的重要影响，还主要是局限在国内特别是党和红军内部的话，那么，陈云的《随军西行见闻录》则在海外和国统区产生了广泛影响。《随军西行见闻录》写于1935年，1936年3月在法国巴黎由主办的《全民月刊》上连载，同年7月在苏联莫斯科出版了单行本。不久在国民党统治区开始流行。明月出版社出版时将书名改为《从东南到西北》。大文出版社出版时，用的书名是《长征两面写》。书中还收录了美国着名记者斯诺的《两万五千里长征》一文。
为了便于这本书在海外和国统区的发行，陈云以“廉臣”为笔名，假托一位被俘的国民党部队军医的名义，生动详细地首次向世人全面具体地介绍了长征。在书中，陈云首先介绍了自己刚刚“被俘”时的感受，说：被俘之初，自思决无生还之望，但自被押解至赤区后方之瑞金后，因我系军医，赤军卫生部长贺诚亲自谈话。当时因赤军中军医甚少，他们要我在赤军医院服务，并称愿照原薪金支付，且每月还可寄回60元安家费。赤军颇讲信用，除每月支薪外，每月之安家费，亦曾得着家母回信按月收到。
接着，他叙述了为赤军领袖、朱德治病时的观感。“这些名闻全国的赤色要人，我初以为凶暴异常，岂知一见之后，大出意外。似乎一介书生，常衣灰布学生装，暇时手执唐诗，极善词令。我为之诊病时，招待极谦。朱德则一望而知为武人，年将五十，身衣灰布军装，虽患疟疾，但仍力疾办公，状甚忙碌，我入室为之诊病时，仍在执笔批阅军报。见到我，方搁笔。人亦和气，且言谈间毫无傲慢。这两个赤军领袖人物，实与我未见时之想象，完全不同。”
陈云还写了国统区人民生活之艰辛以及对穷苦百姓的关爱。他写道：“当我等行经剑河县附近之某村落时，见路边有一老妇与童子，身穷单衣，倒于路边，气息尚存。询之，始知为当地农家妇，秋收之后，所收获之谷米，尽交绅粮（地租），自己则终日乞食，因今日气候骤寒，且晨起即未得食，故倒卧路旁。正询问间，赤军领袖至，告以老妇所言。当时毛即时从身上脱下毛线衣一件及行李中取出布被单一条，授于老妇，并命人给以白米一斗。老妇则连连道谢含笑而去。”他还写道：赤军的“作战方法，常以出奇制胜，此均为朱德、之特长。故在赤军中，有诸葛亮之称。”“赤军军官之日常生活，真是与兵士同甘苦。上至总司令下至兵士，饭食一律平等。赤军军官所穿之衣服与兵士相同，故朱德有‘火夫头’之称。不知者不识谁为军长，谁为师长。”“赤军领袖自朱毛起，从无一人有小老婆者；赤军军官既不赌博，又不抽大烟；赤军军官未闻有贪污及克扣军需者。”
接着，陈云写道，“我觉得朱毛非但是人才，而且为不可多得之天才。因为没有如此才干者，不能做成这样大的事业。此外，如周恩来、张国焘、林祖涵等远在国共合作时，已是当时国内政治上之要人。周恩来为黄埔军官学校的政治部主任，国内各方军队之黄埔学生很多与周熟悉者。周恩来之勇敢、毅力之办事之精神，黄埔学生对之仍有好感。”
陈云借国民党部队军医之口，对红军及其主要领导人面貌的真实描述，在客观上揭穿了国民党报纸关于“杀人放火”、“共产共妻”、“青面獠牙”的反动宣传。
陈云还详细描写了红军在长征中过老山界和渡金沙江时的情景。他写道：老山界这个山高得非常使人发急，到了一个山顶，见前面只有一个高峰了，不料上了那个高峰，前面还有一个高峰。这样一个又一个地爬着高山，大家不停喘气和汗流浃背。正在这个时候，忽听见隐隐有留声机的声音，正唱着：“骂一声毛延寿你卖国的奸贼……”一张片子唱完，又听见一阵歌声：“同志们快起来拿刀枪，我们是人民的武装，要打倒帝国主义国民党……”原来是政治部的宣传队正摆着宣传棚，为鼓励行军、提起部队的精神，使之忘却行军之疲劳。在宣传棚旁边的石头上，拿粉笔写着：“同志们努力啊！还有二十五里就到山顶了。”“竞赛一下，谁先上山顶？”经过宣传棚的留声机和唱歌，的确我们把上山的疲倦忘掉了。我们队伍内那些小看护生也唱起来了：“……骂一声×××你卖国的奸贼……为什么投日本，你丧尽了良心。”这样一唱，又到处引起唱着：“粉碎了国民党的乌龟壳，我们真快乐……”唱了一阵以后，大家还是照着路向上走，这样走了共有12个高峰，才到山顶。当然到了山之最高顶，大家就兴高采烈，精神也兴奋了。时间已经下午4时了。但是40公里路的高山，终于走到了山顶。
对于自己亲自组织、指挥的渡江情况，陈云在《随军西行见闻录》一文中，作了详细记载：金沙江宽约等于黄浦江之一半，立于江边不能闻对岸之呼声。水流自西而东，流速极快，计每秒钟约有四五米特。上游山高，水如瀑布而下，平时水浪已有一二尺，但风雨作时，则水浪骤增至三四尺。金沙江之风势，真是吓人。我渡过之时正值怪风骤起，沙滩上之沙土，随风飞舞，河边居民在石洞所筑之草屋被风吹去。我站立路中，忽来一阵巨风，竟立足不住而被吹倒于地上，因此我等莫不叹金沙江风威之大。但半小时后，风停雨止，且见太阳。询问居民，始知金沙江边之风雨每次不过半小时，过后就晴。中国西部气候变化之巨，由此可见一斑。
金沙江如此水急，因此不能通船只，自宜宾以至泸州，才通木船，泸州以下则通轮船。但金沙江之渡船在东川、巧家以下则船只较多。巧家以上每渡口最多10余只。龙街以上则只通皮船。船以兽皮制造，每船只渡一人。上游之所以用皮船者，因水流太急，江中礁石极多，木船易破。
赤军渡河时，不能架浮桥，只在交西渡渡口及其附近上下渡口搜集6只船，大者可渡30人，小者可渡11人。而且船已破烂，常有水自船底流入，每次来回，均需专人在船舱中将流入之水以木桶倒入江中，才能复渡，故危险异常，渡河速度因水流太急，故每小时只能来往三四次。而赤军全部人马，几乎都从此渡河，故除日间渡河而外，夜间则于江之两岸，燃烧木材，火光照耀江面，终夜渡河。
赤军之渡过金沙江而仅凭此6只破烂之船，国人未目睹此或不信之。但事实赤军确仅仅靠这6只破船以渡江。当然赤军之所以能如此从容渡江，最大原因，是由于南京军、滇军中了它的声东击西、调虎离山之计，故有充裕之时间渡过全部人马。而且全部渡完两天之后，追军才到，所以掉队落班者亦极少。但另一个原因，则因赤军之渡河技术，有极好的组织。试想，如无较好的组织，则在渡河时，人马拥挤，一不小心，小船即可翻身，而船只稍有损失，即将延长渡河时间矣。故赤军在各方面之组织能力，确远优于南京及各省之军队。
经过彝民区时，刘伯承和沽鸡部落首领小叶丹歃血为盟，得到了彝民的支持，很快通过了彝民区。陈云写道，经过歃血为盟后，“沽鸡”一部落彝民非但不打赤军，而反被赤军收编作“红军游击支队”，而与赤军引路及招抚“阿越”、“罗洪”等10余部落。此后赤军全部过此彝民山时，彝民则牵牛送羊欢迎赤军于道旁。赤军则以皮衣、旧枪、盐、布送彝民。故当时我等日夜恐惧之彝民山地，如此竟安然地通过。
在这部3万多字的作品的最后，陈云还以一个第三者的身份，宣传了国共合作，一致抗日的主张。
这部纪实作品的发表和广泛传播，对宣传中国领导的长征、扩大中国及其领导的红军起到了很好的作用。它比斯诺发表的《西行漫记》还要早得多，因此，陈云堪称是在海外和国统区宣传红军长征的第一人。