罗加严《ESM》无团聚复合固体电解质和增强正极-电解质界面动力学

图文简介

聚合物复合电解质因其良好的安全性和柔韧性而受到越来越多的关注,而较差的有机/无机相间相容性不可避免地导致陶瓷颗粒严重团聚,严重阻碍锂离子在大体积电解质中的传输,尤其是对于“陶瓷中聚合物 ” (PIC) 系统具有超高陶瓷含量。在此,将硅烷偶联剂3-异氰酸丙基三乙氧基硅烷 (IPTS) 引入PIC 电解液中,在有机/无机界面处建立桥模型。通过耦合反应,有机/无机组分之间传统的弱物理接触已成功转化为更强的化学相互作用,导致均匀的陶瓷分散,增强的Li离子电导率(室温下为0.6 mS/cm)和迁移数(0.87),电化学变宽窗口(5.2 V vs. Li + /Li)。此外,原位建桥模型还可以应用于各种阴极。值得注意的是,IPTS 改性的 LiCoO2(SLCO)和 LiNi 0.8 Co 0.15 Al 0.05 O 2 (SNCA) 提供了均匀的形态和增强的 Li离子表观 扩散系数。在这种情况下,全固态对称电池和全电池在宽工作温度下都表现出延长的循环寿命。这项工作提供了一种通用策略来优化复合电解质和正极界面周围长期被忽视的棘手问题,也启发了其他复合系统克服其固有的不相容性。

(a) NPIC 电解质中聚集的无机颗粒的示意图并阻止了 Li +迁移。(b) IPTS、LLZTO 和 PVDF-HFP 之间的化学反应。(c) SPIC 和 IPTS 的 FTIR 光谱。SPIC 电解质的 (d) O 1s 和 (e) Si 2p 的XPS光谱。(f) SPIC 和 NPIC 电解质的结合能。(g) SPIC结构和NPIC结构的CDD计算。(h) Li +通过 SPIC 电解质迁移的示意图,其中红色圆圈代表 IPTS 带来的耦合效应。

图 2。(a) SPIC 电解液的 SEM 图像、(b) 光学显微镜图像和 (c) AFM 图像。(d) NPIC 电解液的 SEM 图像、(e) 光学显微镜图像和 (f) AFM 图像。(g) SPIC 电解质、LLZTO 粉末和 PVDF-HFP 膜的XRD谱。(h) SPIC 电解质和 PVDF-HFP 膜的TGA曲线。(i) 火焰测试前后 SPIC 膜的数码照片。

(a) SPIC 电解质在不同温度下的离子电导率。(b) SPIC 电解液的计时电流法测试。插图对应于直流极化前后的交流阻抗谱。(c) SPIC电解液、NPIC电解液和PVDF-HFP膜在室温下的LSV曲线。(d) 使用 SPIC 电解液的 Li|Cu 电池中锂电镀/剥离的循环伏安图。(e) 使用 SPIC 电解质的 Li|Cu 电池的库仑效率测试。(f) 连续镀锂的电压曲线以验证 Sand 的时间。(g) 最近关于CPE的报告中转移数和离子电导率的比较。

(a) Li +在正极中迁移的示意图,其中红色圆圈代表IPTS带来的耦合效应。(b) SLCO 阴极和 (c) LCO 阴极的表面 SEM 图像。(d) 峰值电流作为 SLCO 和 LCO 阴极扫描速率平方根的函数。(e) SLCO 阴极和 (f) LCO 阴极的 TEM 图像。(g) LCO正极的恒电流充电/放电曲线。(h) Li|SPIC|LCO (i) Li|SPIC|SLCO 全电池在不同电压节点的 EIS 曲线。(j)不同电压节点下全电池与 SLCO 和 LCO 阴极的 R ct比较。

(a) Li|SPIC|SLCO 电池、Li|SPIC|LCO 电池和 Li|NPIC|LCO 电池在 25 °C 下的恒电流循环性能,(b) Li|SPIC|SLCO 电池、Li|SPIC|LCO 电池和 Li |NPIC|LCO 电池,60 °C,(c) Li|SPIC|SNCA 电池,Li|SPIC|NCA 电池和 Li|NPIC|NCA 电池,-20 °C,(d) Li|SPIC|SLNMO 电池和 Li |SPIC|LNMO 细胞在 25 °C。(e) Li|SPIC|SLCO 软包电池在 25 °C 时的电压-容量曲线。(f) 软包电池在 180° 弯曲或被切割后显示稳定工作的插图。(g) 最近关于 PVDF/LLZTO 基CPE的报告中的电化学性能比较。

论文信息

论文题目:Agglomeration-free composite solid electrolyte and enhanced cathode-electrolyte interphase kinetics for all-solid-state lithium metal batteries

通讯作者:ZhenglinHu, 罗加严

通讯单位:天津大学

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